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云鼎娱乐城 段红光教授与郑福禄教授团队在光合能量传递研究领域取得重要进展
发布时间: 2026-09-17 13:12
作者: 党政办
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近日,云鼎娱乐城 段红光教授、郑福禄教授团队联合多伦多大学、英国罗莎琳德·富兰克林研究所和牛津大学,在光合捕光复合物的超快量子动力学研究中取得重要进展。相关论文“异源藻蓝蛋白三聚体复合物中的量子相干动力学现象”为题近期在国际著名期刊《科学进展》(Science Advances)上在线发表。云鼎娱乐城 本科生陈天睿、博士研究生周俊华为共同第一作者,郑福禄、R. J. Dwayne Miller、Ajay Jha和段红光为通讯作者,云鼎娱乐城 为第一完成单位。

量子相干能否在复杂的生物环境中保持足够长的时间,并对光合作用能量传递产生功能性影响,是量子生物学长期争论的核心问题。别藻蓝蛋白(allophycocyanin,APC)位于蓝藻和红藻藻胆体的核心,负责将捕获光子产生的激子向反应中心传递,其整体量子效率超过90%。APC三聚体具有结构明确的α、β亚基和藻蓝胆素色团;三聚化后,相邻单体色团之间的距离缩短至约20埃(2 nm)。如此紧密的分子排布带来较强的激子耦合,导致了APC中约800 cm⁻¹的激子能级差。更重要的是,该激子能级差与色素分子内振动频率接近,因此APC系统为检验振动共振能否稳定电子相干、并使其参与能量传递提供了一个兼具生物相关性和理论可控性的模型体系。

研究团队在10 K、80 K和300 K三种温度下开展高分辨率二维电子光谱(2DES)和瞬态光栅(TG)测量,并结合全局动力学、傅里叶与连续小波分析,系统比较电子退相干、激子布居转移和振动相干的时间尺度。研究发现,APC激子跃迁的平均退相干时间在室温下仅约20至22 fs,在低温下也不超过约40 fs;相比之下,高能β激子向低能α激子的布居转移约需344 fs。即电子相干时间远短于激发能量转移过程,说明纯电子相干难以在生理条件下持续到足以主导该过程。

与快速电子退相干不同,一些特定频率的振动模式持续的时间要长得多,并且在很大程度上不受温度影响。频率在210和490 cm⁻¹附近的振动波包可持续数百飞秒,高频844 cm⁻¹模式的信号在10、80和300 K下均保持清晰可观测。在解离后的APC单体中,即使色团间激子耦合仅为9.64 cm⁻¹,在840 cm⁻¹附近的振动的长寿命振荡仍然存在,表明该信号不依赖单体间耦合或三聚体尺度的集体离域,而是局域分子内振动的特征。

研究团队进一步构建包含电子耦合、分子内振动及结构化热浴的振动-电子哈密顿量,并采用非微扰级联运动方程(HEOM)方法模拟线性吸收和2DES。理论模拟再现了实验的主要光谱特征,并表明即使在振动频率与激子能级差共振的情况下,电子相干也不会被显著延长。实验与理论共同证明,APC中长寿命振荡主要源于振动,而能量传递主要遵循非相干弛豫。该工作建立了温度依赖光谱、单体-三聚体对照与量子动力学模拟相结合的研究框架,阐明了APC中长寿命振荡的振动本质,为理解自然光捕获体系中的量子效应提供了坚实的实验与理论依据。